Kad u selu imate stotinjak Štrumpfova, teško ih je sve učiniti sretnima. Za to vam je potrebno strpljenje, pamet, zrelost… i, vjerojatno, brada. Mudri vođa Štrumpfova Papa Štrumpf istinsko je utjelovljenje navedenih kvaliteta i zna kako izaći na kraj sa Štrumpfovima. Papa Štrumpfa se često može pronaći kako s knjigom čarolija u ruci miješa napitke ne bi li zaštitio svoje Štrumpfove od zlog čarobnjaka Gargamela. Kada uz pomoć magije otkrije neizbježnu katastrofu, Papa Štrumpf naći će se pred najvećim izazovom dosad – susresti se licem u lice s Gargamelom i provesti Štrumpfove sigurno kroz New York! Poznati komičar Jonathan Winters posudio je glas Papa Štrumpfu. 'On je star i mudar. Možda nema odgovore na sva pitanja, zna ima za većinu njih.'

U Štrumpfeti ima nešto posebno. Bez obzira je li to njena ljepota, ugodan glas, šarm ili samo činjenica da je JEDINA djevojka među 100 dečkiju, od nje svi štrumpfovi potpuno polude. Štrumpfetu je zapravo stvorio Gargamel ne bi li uz njenu pomoć ulovio ostale Štrumpfove, ali ju je spasila čarolija Papa Štrumpfa. Štrumpfeta će dokazati svoju inteligenciju i hrabrost kad se suoči s Gargamelom.

Trapavi nije rođen pod sretnom zvijezdom – kud god da se djene, prati ga nesreća. S dvije lijeve noge, prevelikim šeširom i ušima, Trapavi uvijek odabere krivi put – ovoga puta Štrumpfovi zbog njega završe na potpuno nepoznatom mjestu, u New Yorku. No u svakome od nas skriva se junak, a u situaciji kad će ga Štrumpfovi trebati, Trapavi će dokazati da ime ne određuje Štrumpfa. Anton Yelcin odglumio je Trapavog malo drugačije no što taj lik pamte obožavatelji Štrumpfova. 'Znao sam kako je Trapavi interpretiran u seriji. Imao je jaki južnjački naglasak', komentira glumac. 'Kad smo odgledali seriju, Raja, Jordan i ja odlučili smo ga pojednostaviti i učiniti malo simpatičnijim. Njegov je glas miksan tako da bude viši od mog prirodnog. On je optimističan, sretan i pun životnog entuzijazma. Trapavi ne želi nikome zlo, on je je jednostavno trapav i zapravo je već pomalo umoran od toga.”

U svakom selu postoji dežurni idiot, ali u svakom selu postoji i po jedan Lumen. On je nadobudna sveznalica koja ne zna ništa. Lumen je samoproglašena desna ruka Papa Štrumpfa. Iako je ponekad naporan sa svojim enciklopedijskim znanjem, kada nema Papa Štrumpfa mnogi mu se Štrumpfovi obraćaju za pomoć.

Hrabri se ističe na razne načine – nosi kilt, ima zulufe, njegov je šarm prilično sirov i govori sa škotskim naglaskom. No Hrabri ne posustaje ni pred kojim izazovom. To je Štrumpf koji prvo djeluje, a zatim postavlja pitanja. Ne preza izložiti se opasnosti za drugog Štrumpfa. Hrabri je osmišljen za potrebe filma. 'On je naš akcijski junak', komentira Gosnell. 'Pun je optimizma, vrlo hrabar i uvijek spreman za akciju. Prvi će uskočiti u bilo kojoj situaciji.'

Kad bi ružnoća imala ime, zvala bi se Gargamel. Kada bi opsesija imala lice, nalikovalo bi Gargamelovom. Zli čarobnjak opsjednut je svime što ima veze sa Štrumpfovima – samo o njima razmišlja, samo o njima govori i oni su sve što je ikada želio. Njegova je magija vrlo slaba, no Gargamel cijelo vrijeme smišlja načine kako se dočepati Štrumpfova i iz njih isisati njihovu esenciju – glavni sastojak za stvaranje najmoćnije čarolije. Gargamel je spreman na sve kako bi se domogao Štrumpfa, pa čak i na potjeru do New Yorka, a sve to ne bi li postao najmoćniji čarobnjak na svijetu! 'Gargamel je vrlo teatralan – ne želi samo biti najmoćniji čarobnjak od svih, on hoće postati predmetom divljenja. Žudi za tim da ga smatraju genijem', komentira Azaria. 'Dugo smo raspravljali o tome bi li Gargamel trebao zvučati šekspirijanski i samodostatno, poput kakvog starog kazališnog glumca, ili bismo ga trebali učiniti sarkastičnim, umjesto da se samo dere. Uostalom, ne možete glumiti Gargamela bez dernjave. To se dogodi samo od sebe. Ako ne poludite istog trenutka kad ugledate Štrumpfa, niste pravi Gargamel.'

Kada Gargamel i Štrumpfovi prođu kroz portal u New York, upadnu u život Patricka Winslowa i njegove žene Grace. Patrick Winslow je mladi marketinški stručnjak kompanije Ajnelu koja se bavi kozmetičkim proizvodima. On je vrlo napet – opterećuje ga novi posao i to što će uskoro postati otac. Kad mu Štrumpfovi neočekivano upadnu život, njegovi će se živci rastegnuti do krajnjih granica. Patricka glumi Neil Patrick Harris. 'U jednu ruku Patrick je obiteljski čovjek. No istovremeno se želi probiti u poslovnom svijetu i u stalnom je strahu da će izgubiti posao. Zapravo je više orijentiran na karijeru, pa i on i njegova žena strahuju hoće li biti dobar otac te hoće li uopće biti prisutan kad se dijete rodi – i u fizičkom i u emocionalnom smislu.'

Grace Winslow je Partickova supruga koja će uskoro roditi njihovo prvo dijete. Njezin je suprug u posljednje vrijeme prilično uznemiren – što zbog rođenja djeteta, što zbog novog posla… a onda mu u život bane šest kreatura i preokrenu ga naglavačke… No optimistična Grace uvijek je uz svoga muža i pruža mu podršku da prebrodi sve krize.
Jayma Mays, koja glumi Grace, gledala je Štrumpfove kao djevojčica – ponekad i malo nevoljko. 'Moja ih je mama obožavala, pa me je tjerala da ih gledam s njom', smije se Maysova. 'Samo da joj dignem živce govorila sam da su mi najdraži likovi Gargamel i Azriel. Potajno sam ih obožavala, no bila sam u toj dobi kad nisam smjela priznati da mi se sviđa nešto mi je mama sugerirala.'